碱性水电解是当前发展最为成熟的电解制氢系统,也是实现碳达峰、碳中和的关键。基于该系统的制氢工艺通常在80°C下运行以降低制氢电耗。然而,NiFe基阳极作为一类性能最优的析氧反应(OER)催化电极,在80°C下快速的性能衰减导致其难以被应用于真实工况下,这也阻碍了高性能碱性水电解系统的开发。
在本项研究中,孙晓明教授团队以NiFe-LDH作为模型催化剂进行研究,首先揭示了其在高温(80°C)下的失活与活性位点的流失有关。此后,通过向电解液中引入磷酸根离子(磷酸三钾),发现NiFe-LDH在高温下的活性和稳定性均有所提升。两电极系统恒流测试的性能衰减速度最低仅0.72 mV/h,是不含磷酸根的对照组的1/25。
实验结果表明,电解液中的磷酸根会参与电极重构过程,从而形成比羟基氧化镍(铁)更加稳定的羟基磷酸镍(铁)活性物种,并使Ni、Fe活性位点的溶出量减少3
。
进一步的,硼酸根、硫酸根、碳酸根等离子也被引入电解液中,并且都表现出了比空白对照组更加优异的性能和稳定性,证明了此方案的可拓展性。本文所提出的含氧阴离子添加剂是当前被报道的提升NiFe基阳极高温稳定性最简单有效的方法之一,具有广泛的工业应用前景。
论文信息:Inhibiting Dissolution of Active Sites in 80 °C Alkaline Water Electrolysis by Oxyanion Engineering
文章的共同一作是博士研究生刘威和已毕业硕士丁小倩,通讯作者为周道金副教授和孙晓明教授。
Angewandte Chemie International Edition DOI: 10.1002/anie.202406082