我院李增和教授团队在《Angew. Chem. Int. Ed.》发表研究成果： 钒诱导动态重构实现高效酸性析氢

我院李增和、刘宾团队针对钌基催化剂在酸性析氢反应（HER）中本征活性不足、高电流密度下稳定性差的问题，提出了一种钒诱导动态重构策略，构建了具有Ru-O-Ce-O-V电子桥和界面氢键网络调控功能的Ru-CeVO_X催化剂。相关成果以标题为“Dynamic Reconstruction of Vanadium Oxide Species Modified Ruthenium-Cerium Catalysts: Electron Bridge and Hydrogen-Bond Network Disruption for Efficient Acidic Hydrogen Evolution”发表在Angewandte Chemie International Edition（DOI：10.1002/anie.8226147）。课题组李嘉威博士生为论文第一作者，通讯作者是化学学院李增和教授和刘宾教授。

该催化剂在HER过程中发生原位重构，Ru⁰再沉积形成富Ru活性表面；钒氧物种一方面锚定于CeO₂表面构建电子桥，从Ru位点抽取电子以稳定Ru⁰并优化其d带中心；另一方面主动破坏界面氢键网络，富集自由水分子，加速Tafel决速步。该催化剂在1000 mA cm^-2下过电位仅193.6 mV，在PEMWE器件中1.80 V达到1 A cm^-2，500 mA cm^-2下稳定运行超过400 h。

图1.催化剂重构过程。(a)电解液中Ce、Ru、V浓度随时间变化；(b)原位Raman谱；(c,f) Ru⁰含量及准原位Ru 3p XPS；(d,g) Ce³⁺/Ce⁴⁺比例及准原位Ce 3d XPS；(e,h) V⁴⁺/V⁵⁺比例及准原位V 2p XPS；(i)原位重构过程示意图。

图2.氢键分析。 原位Raman及AIMD模拟揭示Ru-CeVOₓ界面自由水富集与氢键网络破坏。

图3.理论计算。(a)态密度；(b,c) Ce和Ru的d带中心；(d-f)电子密度差分；(g-i)功函数；(j) ΔG_H*；(k) HER机理示意图。

通讯作者介绍

李增和，北京化工大学教授，博士生导师分析化学系系主任。主要研究方向为国家标准物质研究、纳米材料发光性能、催化性能和污水处理技术研究等，完成科研项目30余项，经费近500万元；设立企业联合研发中心3个，发表学术论文90余篇，其中SCI论文50余篇，主编教材《化学分析》，参与编写著作教材4部。

刘宾，北京化工大学副教授，博士毕业于中国科学院理化技术研究所，师从吴骊珠院士和佟振合院士。现就职于北京化工大学化工资源有效利用国家重点实验室，主要从事人工光合成、能源电催化、太阳能光化学转换等研究。在Adv. Mater., Energy Environ. Sci., ACS Energy Lett., ACS Nano等期刊发表SCI论文40余篇；承担/共同承担国家自然科学基金青年项目、北京化工大学高层次人才引进启动基金、香港研究资助局基金、香港创新科技署创新及科技基金、香港应用研究基金等。